蜘蛛网结构
1. Nat. Rev. Mater.综述：为固态电池的大规模生产量身定制无机聚合物复合材料为增加能量密度并消除与传统易燃液体电解质基锂离子电池相关的安全问题，固态电池（SSBs）最近被重新启用。为了尽快实现SSBs的大规模、低成本生产，改造成熟的制造平台，包括浆料浇铸和卷对卷技术，有利于将传统锂离子电池应用于SSBs。然而，SSBs的制造取决于固体电解质的开发。无机-聚合物复合电解质（IPCs）结合了无机固体电解质和聚合物固体电解质的优点，特别适用于SSBs的大规模生产。有鉴于此，清华大学南策文教授等人综述了由无机聚合物复合材料组成的固体电解质的性能，并概述了用于实现高性能器件的复合电解质设计。
本文要点：
1）在所有固体电解质技术中，IPC电解质展示了SSB的最佳整体性能。要实现和加速 SSB 技术的应用，主要要解决两个问题。首先，在复合水平上，需要改善IPC电解质（以及IPC电极）的离子传输性能和各种稳定性。这一改进要求设计和选择无机和聚合物材料（特别是聚合物电解质）的最佳组合。此外，还存在许多问题，例如，对SSB电池多相 IPC系统锂离子输运机理、动力学和宏观特性的基本理解。
2）要解决这些问题，就需要在不同的长度尺度和时间尺度上，将制造、表征与模拟相结合。需要利用先进的表征技术来观察和分析IPC中埋藏的界面、多组分之间的协同作用以及IPC电解质隔膜和电极之间的界面。
3）在电池层面上，IPC电极和IPC电解质隔膜的制作，以及对IPC电解质隔膜和电极层之间的两个界面进行合理设计的SSB电池层压制作是实现高性能电池的关键。最后，尽管IPC可以显著改善电池的安全问题，但大型SSB模块和电池组的安全性需要在IPC基SSB投放市场之前进行全面测试。
Li-Zhen Fan et al. Tailoring inorganic–polymer composites for the mass production of solid-state batteries. Nat. Rev. Mater. 2021.
DOI: 10.1038/s41578-021-00320-0.
https://www.nature.com/articles/s41578-021-00320-0
2. Nature Commun.：一种高选择性、坚固耐用的单原子催化剂Ru1/NC用于醛/酮的还原胺化反应单原子催化剂（SACs）以其良好的活性中心结构和最高的金属原子利用率成为多相催化研究的前沿。然而，在实际应用中，SACs的稳固性仍然是一个关键问题。近日，中科院大连化物所张涛院士，王爱琴研究员，LeiLei Zhang报道了利用一种简单的热解方法在氮掺杂的碳上制备了高活性、高选择性和高强度的Ru SACs。
本文要点：
1）随着裂解温度从700 ℃升高到900 ℃，Ru-N配位数从RuN5、RuN4降低到RuN3，同时Ru单原子的电子密度按RuN5<run< span=””>4<run< span=””>3的顺序增加。在800 ℃用NH3进一步处理后，RuN3位上的电子密度得到了进一步提高。</run<></run<>
2）由于Ru单原子的配位结构和电子密度的微调，Ru SACs在醛酮还原胺化反应中的催化性能得到了很好的调节。其中，Ru1/NC-900-800NH3 SAC具有最高的活性和伯胺选择性，这得益于其适中的H2活化，超过了NH3。
3）Ru1/NC-900-800NH3 SAC催化剂在重复使用试验中表现出极好的稳定性，并且对生物质衍生的醛/酮底物具有广泛的耐受性。特别是，它在抵抗CO、硫或严酷的氢气处理的毒害方面表现出卓越的稳固性，相比之下，这些处理会使对照组Ru/AC纳米催化剂彻底失活。
在这项工作中建立的结构-性能关系有望为用于其他要求苛刻的转换合理设计高选择性和稳健的SACs开辟一条新途径。
Qi, H., Yang, J., Liu, F. et al. Highly selective and robust single-atom catalyst Ru1/NC for reductive amination of aldehydes/ketones. Nat Commun 12, 3295 (2021).
DOI：10.1038/s41467-021-23429-w
https://doi.org/10.1038/s41467-021-23429-w
3. PNAS：用于钠基电化学储能的气敏三元钠过渡金属氧化物薄膜的电沉积层状钠过渡金属氧化物是一类重要的材料，其应用包括电化学储能、高温超导和电催化。然而，这些化合物的电沉积是一种常见的生长氧化物的方法，由于它们的气氛不稳定性和与水系电解质固有的不相容性，一直难以捉摸。有鉴于此，伊利诺伊大学香槟分校Paul V. Braun等人使用熔融氢氧化钠电解质，展示了O3(O’3)-和P2型层状钠过渡金属氧化物的电沉积，并将这些电沉积物用作钠离子电池中的高面积容量正极。
本文要点：
1）引入了一种中温（350°C）干燥熔融氢氧化钠介导的无粘合剂电沉积工艺，以生长以前电化学上无法进入的空气和湿敏层状钠过渡金属氧化物NaxMO2（M=Co、Mn、Ni、Fe)，无论是薄膜形式还是厚膜形式的化合物，都是在≥700°C的温度下通过固态反应以粉末形式合成。
2）作为这项工作的一个关键动机，其中几种氧化物作为新兴的钠离子电化学储能系统的正极材料备受关注。尽管合成温度低，反应时间短，该电沉积氧化物仍然保持了高温块体合成材料的关键结构和电化学性能。实验证明，在1 h内可沉积数十微米厚且>75%密度的NaxCoO2和NaxMnO2。
3）当用作钠离子电池的正极时，这些材料表现出接近理论的重量容量、Na离子的化学扩散系数（~10?12 cm2·s?1），以及在~0.25到0.76 mAh cm?2范围内的高可逆面容量，该值明显高于通过其他技术沉积的无粘合剂钠正极的值。
这项工作所描述的方法解决了与传统的水溶液基陶瓷氧化物电沉积有关的长期内在挑战，并为迄今尚未开发的具有扩展框架的空气和湿度敏感高价多结构的电化学处理打开了一种通用的溶液化学方法。
Arghya Patra et al. Electrodeposition of atmosphere-sensitive ternary sodium transition metal oxide films for sodium-based electrochemical energy storage. Proceedings of the National Academy of Sciences 2021, 118 (22), e2025044118.
DOI: 10.1073/pnas.2025044118.
https://www.pnas.org/content/118/22/e2025044118
4. Chem. Rev.: 液体中脉冲激光制备纳米催化材料催化作用对现代生活至关重要，并对经济产生巨大影响。新催化剂的开发主要依赖于能够制备定制纳米材料的合成方法。脉冲激光在液体合成中可以产生均匀的、多组分的、非平衡的纳米材料，这些材料具有独立和精确控制的特性，如纳米颗粒内部和表面的尺寸、成分、形貌、缺陷密度和原子结构等。
有鉴于此，罗切斯特大学Astrid M. Müller等人，总结了液体中脉冲激光技术的基本原理、独特优势、挑战和实验解决方案，并回顾了用于水氧化、氧还原、析氢、氮还原、二氧化碳还原和有机氧化的电催化剂的最新进展，以及用于光驱动催化过程和热化学过程的多相催化。还重点介绍了存在催化应用的激光合成纳米材料。
本文要点：
1）介绍了用于催化应用的脉冲激光在液体合成纳米材料方面的最新进展。讨论了由化学和光学控制产生的激光技术的基本原理和独特优势，该技术可以生产具有精确纳米和原子尺度特性控制的均匀、多组分、非平衡纳米材料。详细介绍了脉冲激光在液体合成和实验解决方案中的挑战。
2）目前，脉冲激光在液体中精确控制金、银、铂纳米颗粒的合成最为成熟。事实上，具有高纯度和优良胶体稳定性的均匀Au, Ag和Pt胶体在商业上是可获得的。因此，液体合成中的脉冲激光凭借其在所得材料方面的许多优势及其远程控制操作的适用性，已成为制造创新纳米材料的可行技术。
3）综述了脉冲激光制备的纳米材料在水氧化、氧还原、析氢、氮还原、二氧化碳还原、有机氧化电催化以及光驱动和热化学催化过程中的应用。为了促进未来突破性的创新，重点介绍了激光合成纳米材料在催化方面的潜在应用。填补这些激光制造的纳米材料和报道的催化过程之间的差距，将利用脉冲激光在液体合成催化剂的独特优势。弥合这些脉冲激光制造的纳米材料与报道的催化过程之间的差距将利用脉冲激光在催化剂液体合成中的独特优势。
Ryland C. Forsythe et al. Pulsed Laser in Liquids Made Nanomaterials for Catalysis. Chem. Rev., 2021.
DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c01069
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c01069
5. Chem. Rev.综述：晶圆级单晶二维材料合成的策略、现状和挑战在过去的15年里，石墨烯的成功剥离极大地促进了人们对各种二维（2D）材料的研究。与传统薄膜不同，2D材料由一到几个原子层组成。虽然层内的原子是化学键作用，但层之间的相互作用通常是弱的范德华（vdW）相互作用。由于其特殊的维度，2D材料表现出三维材料所不具备的特殊的电、磁、力学和热学性质，因此在各种应用领域具有巨大的潜力，例如基于2D材料的器件。为了充分实现其大规模的实际应用，特别是在器件方面，开发晶圆级单晶（WSSC）2D材料至关重要。
有鉴于此，韩国蔚山科学技术院丁峰教授详细综述了WSSC 2D材料的合成策略，并重点总结了WSSC石墨烯、六方氮化硼（hBN）和过渡金属二硫属化物（TMDC）合成的最新研究进展。此外，还概述了其未来研究与开发中需要解决的一些挑战。
本文要点：
1）2D材料的大面积生长必须发生在衬底上，并且必须包括以下基本步骤：i）原料分子吸附在催化衬底上并分解成活性前体，ii）活性前体扩散并聚集在衬底上形成2D材料的种子，iii）种子在衬底上生长成大的2D岛，以及iv）2D岛结合形成大的2D材料层。其中，步骤iv）不影响通过单个核的连续生长而形成的WSSC 2D材料，而对于通过多个单向排列的2D岛的无缝缝合形成WSSC2D材料至关重要。迄今为止，在过渡金属衬底上CVD生长石墨烯和hBN薄膜已经取得了很大的进展。在石墨烯和hBN的生长中，过渡金属在催化原料解离方面起着重要作用，并为分解的前体扩散和自组装成单原子厚岛提供模板。与石墨烯和hBN不同，CVD合成TMDCs通常不需要催化活性衬底，因为所使用的原料是活性原料(例如，硫化物蒸气和过渡金属氧化物蒸气)。作者分别回顾总结了石墨烯、hBN和TMDC材料生长的基本原理。
2）经过10多年的紧张研究和开发，大面积石墨烯薄膜的合成技术已经逐渐成熟，在过去的几年里，人们已经用不同的方法生长了WSSC石墨烯薄膜。作者通过两条路线综述了WSSC单层石墨烯的合成进展，即i）从单晶衬底上的单核开始生长和ii）在单晶衬底上外延生长的单向石墨烯岛的无缝拼接。
3）与无禁带的石墨烯相比，hBN的禁带宽度约为5.5 eV。hBN表现出比石墨烯更高的热稳定性和化学稳定性，同时具有相似的机械强度。因此，hBN在电介质、深紫外光发射、质子传输等领域具有广阔的应用前景。与石墨烯和其他2D材料(如半导体TMDC)一起，可以通过垂直堆积2D材料或它们的异质结构来构建高性能电子器件。因此，WSSC hBN等2D材料的合成是实现基于2D材料的高性能电子学的关键一步。
4）TMDC单分子膜有一层过渡金属原子层夹在两个硫化物原子层之间。根据三层的堆积顺序，可以有不同的TMDC相，例如ABC堆积的T相、重构的T‘或T“相以及ABA堆积的H相。过渡金属和硫族元素的种类繁多，进而导致了约100种稳定的TMDC材料，及其合金值得研究与探索。因此，TMDCs形成了一个庞大的2D材料家族，具有丰富的电子性质，通常不同于相应的体相。TMDCs丰富的电学性质使其在下一代电子学和光电子学领域具有广阔的应用前景。此外，垂直堆积的TMDC或vdW异质结有望具有更丰富的电学性能和广泛的应用前景。
5）与六角形MoX2和WX2不同，ReX2由于其独特的重链重构而呈现C2对称性。这种低对称性导致了各向异性的性质，因此，ReX2在许多新型电子和光电器件中具有良好的应用前景。然而，种低对称性2D材料的晶圆级单晶合成也面临着巨大的挑战。
6）目前人们在制备WSSC多层2D材料方面仍处于起步阶段，并面临着巨大挑战。原因主要是：i）自限制生长：一旦生长的单层完全覆盖了衬底，后续的层就很难生长，因为衬底失去了催化作用；ii）难以控制二维材料在多层膜上均匀成核；iii）虽然过渡金属薄膜的硫化已被提出用于多层TMDDCs的合成，但在此过程中很难获得单向取向的多层TMDCs晶粒和控制层的均匀性。
Leining Zhang, et al, Strategies, Status, and Challenges in Wafer Scale Single Crystalline Two-Dimensional Materials Synthesis, Chem. Rev, 2021
DOI: 10.1021/acs.chemrev.0c01191
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c01191
6. JACS：基于适体的活细胞逻辑计算反应实现非抗体免疫检查点抑制治疗精确而持久的免疫检查点抑制（ICB）治疗具有较高的客观应答率，是临床试验的一个重大挑战。有鉴于此，湖南大学的谭蔚泓和苏州大学的刘庄等研究人员，开发了基于适体的活细胞逻辑计算反应实现非抗体免疫检查点抑制治疗。
本文要点：
1）研究人员报告了一种基于适体的逻辑计算反应的发展，该反应是共价结合免疫检查点对抗癌细胞表面的适体（例如，aPDL1适体），实现有效和持续的ICB治疗而不需要抗体。
2）叠氮化合物在细胞表面糖蛋白上被代谢标记为“化学受体”，使得环辛炔偶联aPTL1适体能够实现基于适体的逻辑计算介导的叠氮化合物/环辛炔生物正交反应。
3）以逐步的方式，PDL1加叠氮化物的糖蛋白在细胞上表达，并根据布尔逻辑成为多个输入。然后，如果满足该算法的“AND”条件，环辛炔偶联适体结合在活细胞表面，通过触发精确和持续的T细胞介导的抗肿瘤免疫治疗显著延长小鼠的整体存活，否则就不行。
本文研究结果表明，DNA逻辑计算介导的环辛烯/叠氮基生物正交反应可以提高ICB治疗的精确性和稳健性，从而有可能提高客观应答率。
Yu Yang, et al. Aptamer-Based Logic Computing Reaction on Living Cells to Enable Non-Antibody Immune Checkpoint Blockade Therapy. JACS, 2021.
DOI：10.1021/jacs.1c02016
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c02016
7. JACS: 石墨二炔/石墨烯异质结构：用于选择性和持久 CO2 电还原的通用二维骨架锚定单分散过渡金属酞菁电化学CO2还原(CO2R)是一种可持续的生产碳中性燃料的方法，但其动力学迟缓、反应途径复杂等限制了其效率。开发具有活性、选择性和稳定性的CO2R电催化剂具有挑战性。有鉴于此，复旦大学张黎明研究员、北京大学张锦教授、新加坡南洋理工大学李述周教授等人，展示了石墨二炔/石墨烯 (GDY/G) 异质结构作为 2D 导电骨架来锚定单分散钴酞菁 (CoPc) 并以可观的活性、选择性和耐久性还原CO2。
本文要点：
1）在CoPc/GDY/G夹层结构中，石墨烯作为导电层，GDY作为吸附层，CoPc分子作为催化剂层。这三层是通过无共价键的范德瓦尔斯相互作用组装在一起的。与纯石墨烯不同的是，GDY层提供了特定的螯合位点来稳定固定分离的CoPc分子，通过抑制分子团聚，大大提高了CO2R操作条件下的选择性和稳定性。
2）先进的表征，例如基于同步加速器的 X 射线吸收光谱 (XAS) 和密度泛函理论 (DFT) 计算揭示了 GDY 和 CoPc 之间的强电子耦合，以及石墨烯提供的高表面积、丰富的反应中心和电子导电性，协同作用有助于这一优异的电催化性能。。
3）电化学测量显示，H 电池在 12 mA cm-2 的电流密度下具有 96% 的高 FECO，在液体流通池中在 100 mA cm-2 下的 FECO 为 97%，并且具有超过 24 小时的耐久性。
总之，GDY/G杂化物作为2D导电锚定骨架的应用可以很容易地推广到CoPc以外的其他有机金属配合物，为GDY/G异质结构在可持续能量转换中的应用开辟了新的途径。
Huoliang Gu et al. Graphdiyne/Graphene Heterostructure: A Universal 2D Scaffold Anchoring Monodispersed Transition-Metal Phthalocyanines for Selective and Durable CO2 Electroreduction. J. Am. Chem. Soc., 2021.
DOI: 10.1021/jacs.1c02326
https://doi.org/10.1021/jacs.1c02326
8. Angew：d-π共轭用于调控金属配位聚合物的电催化氧还原活性尽管非贵金属过渡金属配合物作为氧还原反应（ORR）的高效电催化剂已经引起了人们越来越多的兴趣，但其活性仍缺乏合理有效的调节。近日，南开大学陈军院士，程方益教授，严振华报道了提出了一种d-π共轭策略，对TM-BTA（TM=Mn/Fe/Co/Ni/Cu，BTA=1,2,4,5-苯四胺）配位聚合物的ORR电催化活性进行粗略和精细调节。
本文要点：
1）通过第一性原理计算，研究人员阐明了强d-π共轭可以提高了TM中心的dxz/dyz轨道，提高了中间体的吸附，以及加强了取代基对配体的电子调节效应。基于这一策略，研究人员发现Co-TABQ（四氨基苯醌）接近ORR活性火山型的顶端。
2）实验结果显示，在碳纳米管上合成的Co原子分布的Co-TABQ（Co-TABQ@CNTs）具有0.85 V时的半波电位，在0.85 V下的比电流为127 mA mgmetal-1，优于Co-BTA@CNTs和基准的Pt/C催化剂。
所合成的Co-BTA和Co-TABQ具有高活性、低过氧化物产率以及出色的耐久性等优点，有望在氧电催化中得到广泛应用。
Youxuan Ni, et al, Regulating Electro
catalytic Oxygen Reduction Activity of Metal Coordination Polymer via d-π Conjugation, Angew. Chem. Int. Ed., 2021
DOI: 10.1002/anie.202104494
https://doi.org/10.1002/anie.202104494
9. Adv. Sci.：一种蜘蛛网和蚂蚁触角双重生物启发的具有分级纳米结构的多功能自供电电子皮肤对于实现可穿戴电子皮肤（e-Skin）的实际应用，需要对其多功能、自供电、可生物降解、生物兼容、可呼吸的材料同时进行评估和定制。尽管将这些功能集成到灵活的电子皮肤中是一种理想的选择，然而，要开发一个满足实际应用需求的电子皮肤极具挑战性。
近日，陕西科技大学王学川教授，刘新华报道了受蜘蛛网和蚂蚁触角的启发，成功构建了一种具有多层纳米结构的仿生多功能电子皮肤，它可以通过摩擦电纳米发电机收集生物能量，同时具备检测压力、湿度和温度等功能。
本文要点：
1）基于聚乙烯醇/聚偏氟乙烯纳米纤维的蜘蛛网结构、内部珠链结构和胶原聚集体纳米纤维的正摩擦材料，e-Skin具有最高的压力灵敏度（0.48 V kPa?1）和高检测范围（0-135 kPa）。
2）基于蚂蚁触角的仿生纳米纤维为e-Skin提供了较短的响应和恢复时间（分别为16和25 s），以适应较宽的湿度范围（25-85% RH）。
3）这种e-Skin在周围温度范围内（27-55 °C）表现出的电阻温度系数（TCR）为0.0075 °C?1。
4）天然胶原蛋白聚集体和全纳米纤维结构确保了e-Skin的生物降解性、生物兼容性和透气性，从而显示出巨大的实用性前景。
Ouyang Yue, et al, Spider-Web and Ant-Tentacle Doubly Bio-Inspired Multifunctional Self-Powered Electronic Skin with Hierarchical Nanostructure, Adv. Sci. 2021
DOI: 10.1002/advs.202004377
https://doi.org/10.1002/advs.202004377
10. Adv. Sci.：均匀且各向异性的固体电解质膜用于优异的固态锂金属电池合理的结构设计是开发用于高性能固态锂金属电池复合固体电解质（CSEs）的有效途径。近日，上海理工大学郑时有教授，桂林电子科技大学孙立贤教授报道了提出了一种由石榴石/聚氧化乙烯锂双(三氟甲基磺酸)酰亚胺（LLZO/PEO-LiTFSI）超细纤维交织而成的CSE膜。
本文要点：
1）得益于PEO-LiTFSI中均匀的LLZO分散和CSE中垂直/水平各向异性的锂离子传导，这种CSE具有高的锂离子传导性和优异的锂枝晶抑制能力。均匀的LLZO颗粒可以在LLZO和PEO-LiTFSI之间产生较大的相互作用区域，从而形成连续的锂离子转移通道，延缓界面副反应，增强变形抗力。更重要的是，锂离子的各向异性导电，即锂离子沿微纤维的传输速度远快于微纤维，可以有效地均匀循环过程中CSE中的电场分布，从而防止锂离子通量的过度聚集。
2）基于该CSE的固态Li||LiFePO4电池表现出优异的电化学性能。在0.2 C和55℃下450次循环后，可获得136.3 mAh g?1的比容量，相当于84%的容量保持率。
这项研究工作丰富了高性能CSEs的结构设计策略，有助于进一步推动固态锂金属电池走向实际应用。
Zumin Guo, et al, Uniform and Anisotropic Solid Electrolyte Membrane Enables Superior Solid-State Li Metal Batteries, Adv. Sci. 2021
DOI: 10.1002/advs.202100899
https://doi.org/10.1002/advs.202100899
11. AFM：一种具有纳米海绵结构的自支撑高熵金属玻璃作为碱性和酸性条件下高效析氢电催化剂开发在碱性和酸性介质中高效、耐用的析氢（HER）电催化剂对未来氢经济的发展至关重要。然而，目前最先进的高性能电催化剂都是以结合贵金属为载体的碳载体为基础，它们复杂的制造工艺是商业化的主要障碍。
近日，受玻璃合金薄带的优点和新颖的高熵成分设计概念的启发，澳大利亚新南威尔士大学Jamie J. Kruzic，香港城市大学吕坚教授，哈尔滨工业大学Ligang Sun报道了开发了一种新的具有五个等原子元素的高熵金属玻璃（HEMG），其在碱性和酸性条件下都能有效地电催化HER。将高熵概念引入到MG薄带中，可以获得原子水平上均匀分布的元素，这些元素可以部分脱合金，从而实现对表层的纳米结构控制。
本文要点：
1）研究人员采用可扩展、简单的熔体纺丝工艺制备了等原子组成为Pd20Pt20Cu20Ni20P20的柔性自支撑HEMG薄带。通过与原子组成为Pd40Cu30Ni10P20和Pt57.5Cu14.7Ni5.3P22.5的两种传统的四元MG的比较，初步突出五元PtPdCuNiP HEMG的优异的协同催化作用。
2）研究人员接下来采用简单的一步脱合金法去除无功能的Cu和Ni元素，以扩大比表面积。通过这种脱合金化策略，成功地制备了具有纳米级表面形貌的三维自支撑HEMG带，与以往的的合金催化剂相比，它在1.0 m KOH溶液中具有出色的电化学HER活性。此外，制备的纳米多孔HEMG条带在碱性和酸性条件下都表现出了优异的HER活性，这在以往的合金体系中也是无法实现的。
3）研究发现，Pt5Pd3P2和Pt3Pd2在Pt5Pd3P2和Pt3Pd2纳米多孔层中的纳米化(<10 nm)是提高催化性能的机理之一。密度泛函理论（DFT）计算表明，P原子在Pt-Pd亚晶格中的间隙固溶体引起轻微的晶格畸变，稳定了氢质子（H*）的吸附/脱附，显著促进HER，在碱性和酸性介质中均可长期使用。
Zhe Jia, et al, A Self-Supported High-Entropy Metallic Glass with a Nanosponge Architecture for Efficient Hydrogen Evolution under Alkaline and Acidic Conditions, Adv. Funct. Mater. 2021
DOI: 10.1002/adfm.202101586
https://doi.org/10.1002/adfm.202101586
12. EnSM：利用不同电子密度偶氮化合物同时原位构建稳定的正极/锂界面用于固态锂金属电池基于固态电解质（SSE）的锂金属电池（SSLMBs）的较差的电极-电解质界面相容性，限制了其广泛应用。近日，中科院过程工程研究所陈仕谋研究员，张锁江院士报道了系统地研究了偶氮化合物作为添加剂在SSEs中的解离和成键机理。
本文要点：
1）研究发现，不同电子密度的偶氮盐在分解过程中会产生大量的自由基，这些自由基可以接枝到电极表面，参与原位构建均匀的界面层。此外，在高电子密度苯环存在的情况下，额外生成的Li3N进一步提高了界面层的稳定性。
2）实验结果显示，即使在0.1 mA cm?2下进行可逆镀锂/剥离1500 h以上，APA仍表现出优异的抗锂枝晶生长能力。同样，偶氮盐修饰的SSE可以大大提高Li/LiFePO4(LFP)、Li/LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)和Li-S全电池的性能。其中，使用SPE2的Li/LFP原型电池可以循环120次以上，容量衰减最小，这表明偶氮化合物作为SPE基单层膜电池的添加剂是可行的。
考虑到有机化合物的丰度，这项研究研究通过精确控制化合物的电子密度，为设计高效SSLMBs开辟了大门，有望进一步推动SSLMBs的发展。
Jin Li, et al, In-situ construction of stable cathode/Li interfaces simultaneously via different electron density azo compounds for solid-state lithium metal batteries, Energy Storage Materials (2021)
DOI：10.1016/j.ensm.2021.05.035
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.05.035
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